Получение матричного материала на основе алюминатного перовскита, предназначенного для иммобилизации актиноидов, методом самораспространяющегося высокотемпературного синтеза

Abstract

Актуальность исследования обусловлена необходимостью разработки способа получения перспективных минералоподобных матричных материалов, предназначенных для иммобилизации наиболее опасных с точки зрения захоронения высокорадиоактивных отходов атомной промышленности. Применение технологии самораспространяющегося высокотемпературного синтеза для получения таких материалов является более ресурсосберегающим и не требует сложного технологического оборудования и проведения комплексных операций по сравнению с традиционными способами получения. Цель: определить и предложить способ получения алюмината неодима в качестве матричного материала актиноидной фракции радиоактивных отходов. Объекты: алюминат неодима NdAlO3 со структурой минерала перовскит; неодим, являющийся имитатором трёхвалентной фракции радиоактивных отходов. Методы: оценка и анализ получения матричного материала путем компьютерного моделирования процесса самораспространяющегося высокотемпературного синтеза; проведение лабораторных экспериментов по синтезу алюмината неодима; определение фазового состава разрабатываемого материала методом рентгенофазового анализа. Результаты. Описана расчетно-теоретическая модель определения принципиальной возможности процесса самораспространяющегося высокотемпературного синтеза матричного материала на основе алюмината неодима, предназначенного для иммобилизации высокоактивных радиоактивных отходов. Методы численного моделирования позволили рассмотреть различные реакции синтеза такого материала и определить максимально возможное количество включения имитатора трехвалентных актиноидов. Так, для получения NdAlO3 необходимо использовать СВС-реакцию образования алюминий-никеля с дополнительным включением не более 46 мас. % системы Nd2O3-Al2O3 (соотношение компонентов оксидов 3,3:1) в исходную шихту смеси. Базируясь на результатах разработанной модели, было проведено экспериментальное исследование по синтезу матричного материала. Определены оптимальные условия подготовки шихты компонентов: плотность исходной системы не должна превышать 5,29 г/см3, что соответствует давлению прессования 40 МПа; максимально возможное включение Nd2O3-Al2O3 в систему Ni-Al - не более 40 мас. %. Проведенный рентгенофазовый анализ показал наличие фазы алюмината неодима во всех синтезируемых образцах, максимальная доля NdAlO3 достигается при синтезе образца с 40 мас. % добавки Nd2O3-Al2O3 и давлением прессования 30 МПа. Таким образом, использование ресурсоэффективной и простой технологии самораспространяющегося высокотемпературного синтеза позволяет получить надежный матричный материал для иммобилизации радиоактивных отходов.

The relevance of the research is determined by the need to develop the method for obtaining mineral-like matrix materials intended for immobilization of the most hazardous radioactive waste of the nuclear industry. The use of the self-propagating high-temperature synthesis technology to obtain such materials is more resource-saving and does not require complex technological equipment and operations compared to traditional ways of production. The main aim of the research is to define and propose a method for producing neodymium aluminate as a matrix material for the actinide fraction of radioactive waste. Objects of the research are neodymium aluminate NdAlO3 with the structure of the mineral perovskite, which is used as an imitator of the trivalent fraction of radioactive waste. Methods: evaluation and analysis of the matrix material creation by computer modeling of the self-propagating high-temperature synthesis; laboratory experiments on the synthesis of neodymium aluminate; determination of the morphological composition of the material by XDR phase analysis Results. The paper describes a theoretical and simulation model for determining the fundamental possibility of the self-propagating hightemperature synthesis of a matrix material based on neodymium aluminate, intended for immobilization of high-level radioactive waste. Numerical simulation methods allowed us to consider various synthesis reactions of such material and determine the maximum possible amount of inclusion of a trivalent actinide simulator. Thus, it is necessary to use the reaction of SH-synthesis of aluminum-nickel with an additional content of no more than 46 wt. % of Nd2O3-Al2O3 (oxide component ratio of 3,3:1) system in the initial mixture to obtain NdAlO3. The experimental study was carried out on the synthesis of the matrix material based on the results of the developed model. The authors have determined the optimal conditions for preparation of the components batch: the initial system density should not exceed 5,29 g/cm3 which corresponds to pressure of 40 MPa; the maximum possible inclusion of Nd2O3-Al2O3 into Ni-Al system is not more than 40 wt. %. The performed XRD analysis showed the presence of a neodymium aluminate phase in all synthesized samples; the maximum proportion of NdAlO3 is achieved during the synthesis of a sample with 40 wt. % of Nd2O3-Al2O3 additive and pressure of 30 MPa. Thus, the use of a resource-efficient and simple technology of self-propagating high-temperature synthesis makes it possible to obtain a reliable matrix material for radioactive waste immobilization.