Определение 151Sm в пробах почвы с использованием метода жидкостной сцинтилляционной спектрометрии

Abstract

Актуальность исследования обусловлена отсутствием информации об уровнях содержания в почвах Семипалатинского испытательного полигона техногенного радионуклида 151Sm. Расчетное количество 151Sm, которое могло быть рассеяно во время наземных и атмосферных испытаний ядерных зарядов, проведенных на Семипалатинском испытательном полигоне, составляет 6,1·105 Ки. Как известно, почва является депонирующей системой, накапливающей различные токсичные, вредные вещества и радионуклиды. В результате ветровой и водной эрозии почв, поглощения радионуклидов растениями, может происходить их дальнейшее перераспределение и миграция, в результате чего радионуклиды могут поступать в организм человека, приводя к его облучению. Цель: разработка способа радиохимического определения 151Sm в почвах Семипалатинского испытательного полигона с использованием метода жидкостной сцинтилляционной спектрометрии. Объекты: поверхностные пробы почвы, отобранные на территории Семипалатинского испытательного полигона. Основными критериями при выборе образцов было наличие в них 137Cs как возможного индикатора присутствия 151Sm, и отсутствие радиоактивных изотопов Eu как основного мешающего радионуклида. Значения удельной активности 137Cs в исследуемых образцах варьировали от 3,6 до 780 Бк/кг. Метод. Способ определения 151Sm включает полное кислотное разложение исследуемых образцов почвы концентрированными растворами кислот (HF, HNO3), выделение и радиохимическую очистку с использованием ионообменных смол, а также осаждение малорастворимых соединений. Удельная активность 151Sm определялась с помощью ультра-низкофонового жидкосцинтилляционного спектрометра Quantulus 1220. Кривая эффективности регистрации 151Sm от гашения в образце была построена с использованием метода CIEMAT/NIST. Для измерения концентрации изотопов самария использовался массспектрометр Agilent 7700x, содержание гамма-излучателей оценивалось с помощью гамма-спектрометров ВЕ-5030 и GEM 5825. Результаты. Разработан способ определения 151Sm в пробах почвы с использованием метода жидкостной сцинтилляционной спектрометрии. Средний химический выход составил 83 %, предел обнаружения - 0,01 Бк/г для времени измерения 60 мин. Зафиксированные значения удельной активности 151Sm составили диапазон от 158 до 290 Бк/кг.

The relevance. One of the relatively long-lived nuclear fission products is 151Sm (T1/2~90 years). The total cumulative yield of 151Sm upon fission of the isotopes 235U, 239Pu and 238U is 0,46, 1,29 and 0,83 %, respectively. The estimated amount of 151Sm that could have been dispersed during ground and atmospheric tests at Semipalatinsk test site is 6,1·105 Ci. The current situation with the levels of radioactive contamination of the soil cover with this radionuclide is still unknown. The aim of the research is to develop the method for radiochemical determination of 151Sm in Semipalatinsk test site soils using liquid scintillation spectrometry. Objects. Surface soil samples were taken from the territory of the former Semipalatinsk test site. The main sampling criteria were the presence of 137Cs as a possible indicator of the presence of 151Sm and the absence of radioactive isotopes of Eu as the main interfering radionuclide. The specific activity of 137Cs in the samples under study varied from 3,6 to 780 Bq/kg. Methods. The proposed method for 151Sm determination includes complete dissolution of the samples with concentrated acids (HF and HNO3 and their mixtures), isolation and radiochemical purification with ion exchange resins, as well as precipitation of poorly soluble substances. In order to determine the chemical yield, 0,5 mg of Sm-carrier was added to each sample as an indicator. The quenching curve for 151Sm was prepared using the CIEMAT/NIST approach. The 151Sm specific activity was measured using Quantulus 1220 LSC. Results. The radiochemical purification of the 151Sm fraction from interfering beta emitters was analyzed and evaluated, as well as the effect of natural samarium on the chemical yield. The contribution of natural samarium regarding to the clarke does not exceed 8 % (for 5 g soil sample), and in relation to the experimentally measured amount - 0,5 %. However, it seems more expedient to double the amount of the added carrier (up to 1 mg per sample), which will reduce the contribution of natural samarium to 4 % (relative to the clarke). Gammaspectrometric measurements of the isolated samarium fraction indicate the possibility of its contamination with some residual amount of strontium isotopes (85Sr was used as an indicator), the maximum amount of which, obviously, does not exceed 5 %. The specific activity of all other considered radionuclides is below the detection limits. MDA value obtained for 151Sm in this work was in the region of 0,01 Bq/g. The mean chemical recovery of 151Sm was 83 %. The specific activity of 151Sm in surface soil ranged from 158 to 290 Bq/kg.