Электрохимическая обработка облученного графита уран графитовых ядерных реакторов

Abstract

Актуальность исследования обусловлена необходимостью разработки эффективных методов дезактивации облученного графита уран-графитовых ядерных реакторов с целью снижения потенциальной опасности для дальнейшего захоронения. Цель: разработка метода электрохимической дезактивации графитовых радиоактивных отходов в химически агрессивных средах и определение оптимальных параметров ведения процесса. Методы: экспериментальные исследования процесса электрохимической обработки облученного графита в различных электролитах и при различных условиях. Результаты. Показана принципиальная возможность электрохимической обработки графитовых радиоактивных отходов. Представлена конструкция электролизера для проведения процесса обработки и описана методика проведения эксперимента. Проанализированы электродные процессы и определены факторы, влияющие на эффективность электрохимической дезактивации. Представлены зависимости скорости разрушения графитовых анодов от плотности тока и различных концентраций кислот. Определено, что наибольшая скорость разрушения электродов наблюдается в концентрированной азотной кислоте. Экспериментально были получены зависимости, отражающие степень очистки графитовых РАО по радионуклидам 60 Co, 134+137 Cs, 154 Eu, 241 Am в зависимости от состава электролита. Выявлено, что максимальная степень дезактивации облученного ядерного графита при плотности тока 0,01 А/см2 и температуре электролита (16-20) °C достигается в азотной кислоте с добавлением 0,2 М NaF. Проведен сравнительный анализ результатов экспериментов химической и электрохимической обработки графитовых радио­ активных отходов. Показано, что электрохимическая дезактивация графита позволяет снизить активность графита по 60 Со в 2-10 раз и по 137 Cs в 7-100 раз. При этом в процессе дезактивации не образуется газообразных продуктов реакции, которые необходимо улавливать, создавая ещё большее количество вторичных радиоактивных отходов.

The relevance of the discussed issue is caused by the need in developing the effective methods for treatment of irradiated graphite of uranium-graphite nuclear reactors in order to reduce the potential danger for further burial in geological formations. The main aim of the study is to develop a method for electrochemical decontamination of graphite radioactive waste in chemically aggressive media and to determine the significant parameters of the process management. The methods: experimental studies of electrochemical treatment of irradiated graphite in various electrolytes and under various conditions. The results. The principal possibility of electrochemical treatment of graphite radioactive waste is shown in the article. The paper intro-duces the design of the electrolytic cell for carrying out processing and describes the experimental procedure. The authors have analyzed the electrode processes and identified the factors affecting the electrochemical deactivation efficiency. The dependences of graphite anode destruction rate on the current density and various concentrations of acids are introduced. It was determined that the highest rate of electrode destruction is observed in concentrated hydrochloric acid. The dependence of the removal efficiency of 60 Co, 134+137 Cs, 154 Eu, 241 Am on composition of the electrolyte was experimentally obtained. It was found that the maximum degree of decontamination of irradiated nuclear graphite at current density of 0,01 A/cm2 and an electrolyte temperature (16-20) °C is achieved in nitric acid with the addition of 0,2 M NaF. The authors carried out the comparative analysis of the experimental results in chemical and electrochemical treatment of graphite radioactive waste. It was shown that electrochemical decontamination of graphite allows reducing the amount of radionuclides 60 Co by 2-10 times and 137 Cs by 7-100 times. At the same time, at decontamination, no gaseous reaction products that need to be captured, creating a large amount of secondary radioactive waste, occur.