Формы миграции радионуклидов (U и Th) в природных водах в различных геохимических условиях на основе расчетных и экспериментальных данных

Abstract

Актуальность исследования обусловлена необходимостью учета разнообразия форм миграции природных радионуклидов при смене геохимических условий, а также при прогнозировании радиоэкологического статуса гидроэкосистем. На территории Семипалатинского испытательного полигона миграция естественных радионуклидов в водных системах слабо изучена, расчет форм миграции урана и тория при смене геохимических обстановок будет информативен для понимания миграции широкого спектра трансурановых радионуклидов. Цель: определить формы миграции урана и тория в природных водах в зависимости от размеров частиц и с учетом широкого спектра компонентов, рассчитать формы их миграции в ручьях и озерах. Объекты: воды ручьев горного массива Дегелен, воды озер экспериментальных площадок Семипалатинского испытательного полигона, модельные гидрогеохимические системы. Методы. Формы нахождения природных радионуклидов исследовали in situ методом каскадного фракционирования природных вод. рН, Eh вод определяли методом потенциометрии, общую минерализацию - кондуктометрией. Определение основных ионов воды и отдельных элементов произведено методами титриметрии (HCO3-, CO32-, Cl-, Ca2+, Mg2+), оптико-эмиссионной спектрометрии (Na, K, Ca, Mg, Fe, Si), а также ионной хроматографии (Cl-, SO42-). Содержание растворенных органических веществ определяли по перманганатной и бихроматной окисляемости, методом каталитического сжигания, а также по интенсивности UV сигнала. Содержание U и Th определяли методом масс-спектрометрии. Результаты. Определены особенности переноса урана и тория в природных водах различных водных объектов Семипалатинского испытательного полигона, и обозначены определяющие их процессы. Установлено, что сульфат-ион в водах ручьев является индикатором интенсивности водообмена и скорости окисления сульфидных минералов, определяющих выход в раствор значительных концентраций урана. Уран связан с органическими и органоминеральными комплексами и подвержен трансформации форм нахождения в случае изменения геохимических условий среды. Для тория в большей степени, чем для урана, характерен коллоидный транспорт. Доминирующей миграционной формой этих элементов являются взвешенные компоненты природных вод. Отношение Th/U в растворенной форме достаточно стабильно по сравнению с коллоидными и взвешенными формами. Для вод с разным гидродинамическим режимом прослеживается отличие в степени выраженности влияния терригенной составляющей.

The relevance of the study is caused by the necessity to take into account the diversity of the migration forms of radionuclides under geochemical conditions changes, as well as prognosis of the radioecological status of hydroecosystems. On the territory of the Semipalatinsk Test Site, the migration of natural radionuclides in water systems is poorly investigated, the calculation of the migration forms of uranium and thorium with a change in geochemical conditions will be informative for understanding the migration of a wide range of transuranium radionuclides. The aim of the research is to determine the forms of migration of uranium and thorium in natural waters depending on the particle size and, taking into account a wide range of components, to calculate the forms of their migration in waterstreams and lakes. Objects: water of streams of the Degelen mountain massif, water of lakes of experimental sites of the Semipalatinsk Test Site, model hydrogeochemical systems. Methods. Speciation of natural radionuclides were investigated in situ using the method of cascade fractionation. The pH and Eh of the waters were determined by potentiometry, total dissolved solids was determined by conductometry. The main water ions and some elements were determined by titrimetric (HCO3-, CO32-, Cl-, Ca2+, Mg2+), optical emission spectrometry (Na, K, Ca, Mg, Fe, Si), and ion chromatography (Cl-, SO42-). The content of dissolved organic substances was determined by the permanganate and dichromate oxidation, the method of catalytic combustion, and the intensity of the UV signal. The content of U and Th was determined by mass spectrometry. Results. The features of U and Th transfer in different water bodies of Semipalatinsk Test Site are determined. The processes that control them are indicated. It was found that the sulfate ion in waterstreams is an indicator of water exchange intensity and the rate of oxidation of sulfide minerals, which determine the release of uranium significant concentrations into the solution. Uranium is associated with organic and organomineral complexes and is subjected to transformation of migration forms in the event of changes in the geochemical conditions of the environment. Thorium is more characterized by colloidal transport than uranium. Suspended components of natural waters dominate among migration forms of these elements. The Th/U ratio in dissolved form is rather stable compared to colloidal and suspended forms. For waters with various hydrodynamic regimes, there is a difference in the severity of the influence of the terrigenous component.