Please use this identifier to cite or link to this item: http://earchive.tpu.ru/handle/11683/34924
Title: Окислительная плазмохимическая конверсия сероводорода в атмосфере газообразных алканов в присутствии О[2] и CO[2]
Authors: Кудряшов, Сергей Владимирович
Рябов, Андрей Юрьевич
Очередько, Андрей Николаевич
Keywords: плазмохимическая конверсия; сероводород; газообразные алканы; метан; пропан-бутановые смеси; кислород; углекислый газ; барьерный разряд; plasma chemical conversion; hydrogen sulfide; gaseous alkanes; methane; liquid petroleum gases; oxygen; carbon dioxide; barrier discharge
Issue Date: 2016
Publisher: Томский политехнический университет
Citation: Кудряшов С. В. Окислительная плазмохимическая конверсия сероводорода в атмосфере газообразных алканов в присутствии О[2] и CO[2] / С. В. Кудряшов, А. Ю. Рябов, А. Н. Очередько // Известия Томского политехнического университета [Известия ТПУ]. Инжиниринг георесурсов. — 2016. — Т. 327, № 11. — [С. 76-85].
Abstract: Актуальность работы обусловлена необходимостью развития способов очистки кислых углеводородных газов от сероводорода для их подготовки к переработке или транспортировке в условиях нефтегазовых промыслов. Целью работы является изучение закономерностей удаления сероводорода из метана и пропан-бутановой смеси с добавками кислорода, углекислого газа с использованием одно- и двухбарьерного плазмохимических реакторов в барьерном разряде. Методы исследования: газовая хроматография, хромато-масс-спектрометрия, ИК-спектроскопия, элементный анализ. Результаты. Изучены закономерности плазмохимической конверсии сероводорода в метане и пропан-бутановой смеси в барьерном разряде с добавками кислорода, углекислого газа. Установлено, что основными газообразными продуктами превращения смесей сероводорода с метаном/пропан-бутановой смесью с добавкой кислорода, CO2 являются водород, углеводороды С2+, оксиды углерода и метилмеркаптан (при добавлении углекислого газа образование метилмеркаптана не наблюдается), на электродах реактора образуется депозит. Обнаружено, что при добавлении кислорода к смеси метана с сероводородом зависимость конверсии сероводорода от концентрации кислорода имеет экстремальный характер. В случае с пропан-бутановой смесью добавка кислорода приводит только к снижению конверсии H2S. При добавлении CO2 к углеводородным газам в обоих случаях происходит рост конверсии сероводорода. Установлено, что энергозатраты на обработку смесей метана с сероводородом с добавками кислорода и углекислого газа выше, чем без добавок. Добавление СО2 к сероводороду и пропан-бутановой смеси приводит к снижению энергозатрат, а добавление О2 - к увеличению. Исследован образующийся на электродах реактора депозит. В его составе обнаружены полисульфиды линейного и циклического строения, а также сульфоны. Изучены кинетические закономерности плазмохимической конверсии сероводорода. На основании экспериментальных, литературных данных и результатов теоретических расчетов предложен механизм реакции. Механизм включает реакции инициирования электронами барьерного разряда исходных молекул углеводородов и сероводорода с образованием атомарных водорода и кислорода, SH и алкильных радикалов. Дальнейшие превращения образовавшихся частиц происходят по радикально-цепному механизму преимущественно до полисульфидных соединений с концевыми алкильными и кислородсодержащими группами.
The relevance of the discussed issue is caused by the need to elaborate hydrogen sulfide removal methods from hydrocarbon gases for their preparation for treatment and transportation on oil or gas fields. The main aim of the study is to investigate the regularities of hydrogen sulfide removal from methane and liquid petroleum gases with oxygen and carbon dioxide additions in the barrier discharge plasma reactor with one or two high voltage electrode. The methods used in the study: gas chromatography, gas chromatography-mass spectrometry, IR-spectroscopy, elemental analysis. The main results. The authors have studied the regularities of plasma chemical conversion of hydrogen sulfide in mixtures with methane and liquid petroleum gases with O2/CO2 additions. It as ascertained that the main gaseous reaction products are hydrogen, C2+ hydrocarbons, carbon mono- and dioxide, and methanethiol (there are no methanethiol in the case of CO2), polymerous deposit is formed on electrode surface. In the case of methane the hydrogen sulfide conversion dependence on oxygen concentration is extreme. Oxygen additions to the liquid petroleum gases-H2S mixtures tend to hydrogen sulfide conversion decrease. CO2 additions to the H2S mix with both methane and liquid petroleum gases tend to increase of the hydrogen sulfide conversion. The power consumptions of H2S cleanup process of methane blends is less than the one with O2/CO2 additions. In the case of liquid petroleum gases O2 additions increase the power consumption of the process and CO2 additions decrease the power consumption of the process. The composition of a deposit which is polymerous stuff on electrode area is investigated. Line and cyclic polysulfides as well as sulfones are founded out in the deposit structure. The authors studied the kinetic regularities of plasma chemical conversion of hydrogen sulfide in mixtures with methane and liquid petroleum gases with O2/CO2 additions. A probable reaction mechanism is proposed based on the literature and experimental data as well as theoretical estimates. The mechanism consists of two composing studies. The first is initiation of hydrocarbons and H2S molecules by the barrier discharge electron with formation of hydrogen and oxygen atoms, SH and alkyl radicals. The next study is the chain reaction of radicals which was formed by the previous step to obtaining polysulfidic compounds with alkyl and oxygen end groups.
URI: http://earchive.tpu.ru/handle/11683/34924
Appears in Collections:Известия ТПУ

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
bulletin_tpu-2016-v327-i11-08.pdf1,71 MBAdobe PDFView/Open


Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.